袁术自以为拥有淮南的兵众，预料孙策一定会拥护自己，收到孙策的信后也是十分的沮丧，但他仍然决意孤行，孙策于是和袁术绝交。
建安二年297河内人张朇为袁术卜卦，说他有做皇帝的命，袁术以此为理由，正式宣布登基做了皇帝，建号仲氏。袁术称帝后，任命九江太守为淮南尹，广置公卿朝臣，还在城南城北筑起皇帝祭祀天帝所用的祭坛。
称帝之后袁术在生活上奢侈荒淫，挥霍无度。后宫妻妾有数百人，皆穿罗绮丽装，精美的食品应有尽有，而他军中的士兵却吃不饱穿不暖，饥寒交迫。在他的统治下，江淮一带民不聊生，加上天旱，粮食歉收，许多地方断绝人烟，饥荒之中甚至出现人吃人的现象。
斗转直下
袁术称帝之后，他的外部环境开始急剧恶化。
在南方，孙策断绝了与袁术的关系，在江东脱离袁术而自立，逐走袁术任命的丹杨太守袁胤，还写信给袁术麾下广陵太守吴景和将军孙贲，使得两人都抛弃袁术而投靠孙策，袁术也因此丢失了江东、广陵等大面积的土地，势力范围开始迅速缩小。
在北方，徐州吕布在陈珪的劝说下选择放弃和袁术的联姻，追回了自己的女儿，并且还将袁术的使者韩胤戴上枷锁、镣铐，送往许都街市上斩首示众，袁术和吕布的同盟就此破裂。
在西方，袁术称帝之后，许昌朝廷因为法理上的原因对其根本无法容忍，曹操开始联络其他诸侯一并围剿袁术。
称帝之后的袁术手中能控制的领土基本只剩下了淮南一带，以及豫州的部分郡县，和袁术全盛期的势力范围根本无法相比，袁术的实力开始大大缩水。
看到吕布背盟，杀害自己的使者之后，愤怒的袁术立刻以张勋、桥蕤为大将，联合韩暹、杨奉等人共七路大军讨伐吕布，但吕布用陈登的反间计诱反了韩暹、杨奉，在下邳大败张勋、桥蕤，一路追杀袁术军至江淮，活捉了桥蕤、袁涣等人，后来吕布将桥蕤放回。
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