袁术停止对荆州的军事行动，转而进攻兖州，青州。
公元192年，袁术入侵兖州，反被曹操所败，袁术四处发兵，扩张地盘，到处受挫。
公元194年，刘备得徐州，袁术又打起徐州的主意，发兵侵犯徐州与刘备相持盱眙，准阴数月之久，不分胜负。
袁术策反吕布夺了刘备的根据地，与吕布结为盟友。
公元194年，孙策献上玉玺，向袁术借兵，袁术得玉玺，将孙坚的兵马还给孙策，叫孙策打着自己的旗帜平定江东。
公元195年，袁术得知汉献帝流离失所，逃往黄河北，召来文武，商议称帝之事，众文武皆不敢回应，袁术的谋士阎象斥责袁术周王三分天下有其二，仍服待殷纣王，主公现在有什么成就敢言称帝。
袁术就此作罢，对阎象深为痛恨。
过不久，河内人张鮍为袁术卜卦，说袁术有皇帝命，袁术以此为理由，于建安二年197年在寿春称帝，建号仲氏，置公卿，祠南北郊。
袁术称帝后，任命九江太守为淮南尹，广置公卿朝臣，还在城南城北筑起皇帝祭祀天帝所用的祭坛。生活上他奢侈荒淫，挥霍无度。后宫妻妾有数百人，皆穿罗绮丽装，精美的食品应有尽有，而他军中的士兵却处于饥寒交迫的状态。在他的腐败统治下，江淮一带民不聊生，许多地方断绝人烟，饥荒之中甚至出现人吃人的现象。
同时袁术称帝的行为，被天下诸侯所不齿，袁术等于成为了众矢之的，不久就接连遭到孙策、吕布、曹操三方的叛盟与打击。首先是孙策在江东脱离袁术而自立，逐走袁术任命的丹杨太守袁胤，并连带使得袁术的广陵太守吴景、将军孙贲在收到孙策的书信后弃袁术投孙策两人皆是孙策亲戚，使得袁术丧失广陵、江东等大片土地，势力为之一挫；其次是吕布大败袁术军，在淮北大肆抄掠；第三是袁术率领部队进攻陈国，诱杀了陈王刘宠和陈国相骆俊，曹操于是亲自征讨袁术，在蕲阳擒斩袁术大将桥蕤、李丰、梁纲、乐就，袁术再度奔逃到淮南。
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